2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石 珍珠》（Pokémon Diamond Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。　　新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。　　《神奇宝贝珍珠 钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。

奥村磷（冈本信彦 配音）自幼被神父藤本狮郎（藤原启治 配音）收养，某一日，磷发现了自己其实是撒旦之子的秘密，之后养父的惨死让磷下定居心走上了驱魔师的道路。磷所存在的世界被分为“物质界”和“虚无界”两大空间，人类生存于物质界，在虚无界中，则徘徊着凶残暴戾的魔鬼。　　身边接连发生的伤害事件让磷逐渐发现，某些虚无界的恶魔，趁虚而入潜入了人类世界。为了伸张正义保护同类，磷果断的担负起了驱魔的职责。在弟弟奥村雪男（福山润 配音）的帮助下，磷不断的向着真相前进，此时的磷也发现，造成这一切混乱的元凶，可能就藏在他们的身边。

在睡梦中，大空看到很奇怪的景象，但一觉醒来，却发现自己要迟到了······于是大空骑车飞奔回校，不幸吃了一球，和萩原大介撞在一起······幸得麻衣子相救，大空才躲过被揍的厄运。教室里，麻衣子通过利诱和恐吓，逼使大空放学跟她一起走······放学后，麻衣子为了让大空改掉半途而废的坏习惯，带了他到龙宫城的地下游戏中心。在惊讶和兴奋之余大空跟麻衣子去注册，并“挑选”（电脑根据个人资料选择）了一条“睡龙”（战斗力为0），随即便加入战斗。大空在抱怨下被迫参赛，进入模拟世界后很快就遭到大介的风之龙的攻击。带同センコークーラ一起逃跑的大空被逼到绝路，危急下大空与センコークーラ一起反击。在使センコークーラ觉醒后奇迹地打败了大介，此时麻衣子也前来支援了······　　Cast　　大空レイジ：朴璐美　　チビスケ：西村ちなみ　　雪野麻衣子：笹本優子　　萩原大介：天田真人　　サン・ウォルス：松田佑貴　　氷室ヒカル：鈴村健一　　橘響次：杉田智和　　永遠冴香：ゆかな　　純柴一郎：宮崎一成　　メグル：大原さやか　　エンスイ：吉沢希梨　　ロッカク：子安武人　　ゴカク：サエキトモ　　コマキ：時田光　　マヒル：野島健児　　戸岐航平：喜安浩平　　戸岐才蔵：大友龍三郎　　英明：鶴ひろみ　　ムカイ：松本梨香